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    南科大化學系蔣偉課題組在《JACS》上發表研究成果 解決超分子化學領域公認難題

    2018-10-22 科研新聞

            近期,南方科技大學化學系副教授蔣偉課題組為超分子化學領域公認的科學難題——“水相中極性分子的選擇性識別”提供了系統的解決方案。研究成果全文發表在《JACS》上(J. Am. Chem. Soc. 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b09157)。


    蔣偉

           超分子化學的基礎是分子識別,也就是如何使一個分子選擇性地“抓住”另外一個分子。經過半個世紀的發展,分子識別已經取得了巨大的成就。然而,“在水相中對官能團/極性分子的選擇性識別”仍然被公認為該領域的基礎科學難題。眾所周知,絕大多數有機分子都含有官能團,生物受體能夠在水相中對官能團/極性分子進行很好的識別。受生物受體結構特征的啟發,在前期研究中,課題組設計并合成了一類具有全新結構特色的大環主體分子——內修飾分子管(Chem. Sci. 2015, 6, 6731; J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 14550;J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8436;Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 709;Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 7809),實現了對部分親水分子的選擇性識別。但是識別機理、識別范圍、識別規律都還不是特別清楚。


    仿生設計思路

            在最近這項成果中,蔣偉課題組深入研究了內修飾分子管與44種親水分子的鍵合行為。由于數據量大,各種相關變量較多,很難直接從中找到它們與鍵合能力之間的關系。蔣偉課題組通過引入主成分分析的方法,對數據進行了系統性分析,揭示了鍵合常數與客體的疏水性、體積、表面積和偶極矩等參數之間的相關性。通過分子動力學模擬,證實了空腔內“高能水”的釋放是鍵合親水分子的主要驅動力,而氫鍵相互作用是實現高選擇性的關鍵。在此基礎上,蔣偉課題組還總結出這類內修飾分子管的客體選擇標準:氫鍵位點應互補;客體體積應足夠大,以排出所有空腔內的“高能水”。遵循這些指導原則,他們還發現了一個“最佳”的客體,與順式分子管的結合常數高達106 M-1。


    內修飾分子管的計算結構

            內修飾分子管具有類似于生物受體的空腔特征。該研究不但有助于理解復雜的生物分子識別現象,還可以為設計其他親水分子的受體提供理論指導。這類內修飾分子管在鍵合機理、鍵合的客體種類上與其他大環主體都不同,是一類全新的大環主體分子。此外,很多環境污染物、藥物分子和疾病的生物標記物都是極性分子或含有極性基團。該研究在環境污染物的檢測與去除、疾病診斷、藥物增溶與靶向投遞、催化、分子機器、智能材料等領域都具有廣闊的應用前景。

            該研究的實驗工作主要由2017級南科大-哈工大聯培博士生姚歡完成。姚歡原為我校與北京理工大學聯合培養的碩士研究生,畢業后繼續留校攻讀博士學位,目前已經以南科大為第一通訊單位在Nature Index收錄期刊JACS和Chem. Commun.各發表第一作者論文一篇;博士后柯華培養并解析了所有的單晶結構,柯華已于今年7月博士后出站,并被萍鄉學院聘為副教授;曼尼托巴大學博士生章曉斌做了理論計算;2018級南科大-哈工大聯培碩士生李明爽以及前沿與交叉科學研究院研究助理教授楊留攀博士也參與了該項研究工作。

            南方科技大學為第一通訊單位,蔣偉為唯一通訊作者。

            該研究得到了國家自然科學基金“面上項目”和“優秀青年科學基金”、深圳市科創委項目、深圳諾貝爾獎科學家實驗室項目等經費的支持。

    論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b09157

      供稿:化學系

     

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